Samlingen er gennemkomponeret. I en ramme anskues kirken som et universelt samfund (Nr. 1-146 og 396-401), mens indholdet deles efter de tre kristne hovedhøjtider, jul (nr. 147-204), påske (nr. 205-326) og pinse (nr. 327-395). Disse hovedafsnit struktureres atter hver for sig efter salmeskatten i de seks historiske folkemenigheder (den hebraiske, græske, romerske, engelske, tyske og danske). Det vældige arbejde med digterisk at udfylde alle disse kategorier stemte godt med Grundtvigs lyst til at overskue universalhistorien og derpå danne sig indtryk af mønstre, der kunne omsættes til visioner og situationer. Denne evne udfoldes fuldt ud, men indrømmet på bekostning af hensynet til den enkelte kristensjæls inderlige Gudsforhold - derfor er navnlig Grundtvigs moderniserede versioner af Brorsons salmer ikke lykkedes. Grænserne mellem Grundtvigs oversættelser, bearbejdelser og originaler i øvrigt er ikke altid let at bestemme. Endnu to hefter af bind II, der skulle bringe fortællende bibelhistoriske sange, kom 1839 og 1841, rækkende på 192 sider fra skabelsen til skøgen Rachab i Jeriko (Josvas Bog 2). Men herfra gik værkets udgivelse i stå, så det færdige bind II først forelå i 1870; yderligere tre tykke bind udsendtes posthumt 1873-81 (ved J.Kr. Madsen; jf. ovenfor). Den moderne tekstkritiske og gennemkommenterede udgave af Grundtvigs Sang-Værk, I-VI, 1944-64, omfatter 1.583 numre, medregnet oversættelser, bearbejdelser og varierede gentagelser. Andre Grundtvig-salmer optoges dog allerede før fremkomsten af Sang-Værk I i samlinger redigeret af hans elever og beundrere, fx L.C. Hagen (Historiske Psalmer og Riim til Børne-Lærdom, 1832), og Grundtvig fortsatte uden om Sang-Værk sin publikationsvirksomhed i Fest-Psalmer, 1850, som i 1870 nåede 10. stadigt forøgede oplag.